2025年6月3日，河南大学陈珂教授与黄明举教授、中科院深圳先进技术研究院丁峰教授、中国人民大学刘灿教授合作在二维过渡金属碲化物的可控生长研究方面取得重要进展,研究成果以“Siliconizing-Driven Layer-by-Layer Growth of Two-Dimensional Tellurides with Controlled Crystallization”为题,在国际顶级期刊《先进材料》（Advanced Materials）上在线发表（DOI: 10.1002/adma.202501451）,河南大学为第一通讯单位。
1、背景介绍
二维过渡金属碲化物（TMTs）近年来因其独特的物理性质备受关注。它们展现出室温铁磁性、超导性、手性反常效应以及各向异性负磁阻等特性使其在自旋电子学、拓扑量子器件和光电领域具有广阔应用前景。然而,相较于过渡金属硫化物和硒化物已经被广泛制备,碲（Te）与过渡金属间键能弱、高温合成中相控困难等问题,严重限制了高质量TMTs的可控制备,此外,传统方法依赖高Te蒸气通量,易导致产物相组成复杂、结晶度不均,且难以实现大尺寸均匀生长。
2、成果简介
本研究提出一种Si原子驱动逐层生长策略,成功合成高结晶度、厚度可控的二维ZrTe2和ZrTe3晶体。通过引入Si-Te二聚体,显著降低反应体系中Te2分压,并通过Si原子的渗透与隔离作用,实现Zr膜的原子级精度的可控碲化。基于这一策略合成的ZrTe2晶体展现出II型Weyl半金属特性（负磁阻效应,2K, 9 T下磁阻达30%）,而ZrTe3则存在电荷密度波(~34 K)和本征超导性(~3 K)。理论研究表明,Si原子能够逐层渗透Zr膜将其逐层可控碲化。
该工作为二维TMTs的精准可控合成提供了一种新的思路,实现了硅化驱动二维碲化锆晶体的可控生长，为可控相结构的高质量二维过渡金属碲化物的大规模合成提供了新路径,并为基于二维拓扑材料的自旋电子器件创新提供了材料基础。
3、图文导读
图1：Si原子驱动二维碲化锆晶体生长示意图。直接碲化Zr薄膜的产物呈现无序成核和岛状生长的Zr-Te合金颗粒,相组成复杂（路径I）。在Si原子辅助下,可分别在高温和低温条件下生长均匀的二维ZrTe2和ZrTe3晶体（路径II）。
图2：二维ZrTe2晶体的可控合成与表征。a) ZrTe2薄片的AFM图像。b) ZrTe2的拉曼光谱，插图为A1g和Eg模式的拉曼强度分布图。c, d) ZrTe2的Zr 3d和Te 3d高分辨XPS能谱。e) ZrTe2晶体的SAED图谱。f) ZrTe2晶体HAADF-STEM图像及对应的EDS元素mapping。g) ZrTe2晶体的原子分辨HAADF-STEM图像。h) g图中红色和蓝色矩形标记区域的强度线扫描图。i) 使用1 nm厚度Zr膜在不同温度下合成的ZrTe2横向晶粒尺寸统计，插图为相应的OM图像（比例尺均为10 μm）。j) ZrTe2薄膜厚度随溅射Zr膜厚度的变化关系。k-o) 30°扭转双层ZrTe2的表征：(k) 光学图像；(l) 扭转角示意图；(m) SAED图谱；(n) 原子分辨HAADF-STEM图像；(o) 相应的莫尔条纹示意图。
图3：硅化驱动二维ZrTe2逐层生长的机制。a) 基于第一性原理和分子动力学模拟获得的二维ZrTe2生长过程：1000 K下Si-Te二聚体与Zr膜体系分子动力学模拟1 ps（i）和5 ps（ii）的结构；300 K下Zr-Te层与Si钝化Zr膜体系分子动力学模拟5 ps的结构（iii）；Si钝化Zr表面ZrTe2层的优化构型（iv）。b) 二维ZrTe2生长过程示意图。c) Si原子在Zr表面移动的结构及初态（IS）、过渡态（TS）、终态（FS）的相对能量。d) 单层ZrTe2与衬底之间的电子定域函数图（蓝色、橙色、紫色球体分别代表Zr、Te、Si原子）。
河南大学刘卫涛博士、北京大学王卿赫博士、大连理工大学赵圆圆博士为论文共同第一作者,河南大学陈珂教授和黄明举教授、中科院深圳先进技术研究院丁峰教授、中国人民大学刘灿教授为论文的共同通讯作者,北京大学刘开辉教授、高鹏教授、陈召龙研究员，南方科技大学杨烽教授等参与了合作研究,河南大学为第一通讯单位。本研究得到了国家自然科学基金、国家万人计划和河南省中原英才计划等项目支持。论文链接：
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202501451
